2003年，参演个人首部电视剧《假面骑士555》，饰演冷血的杀人魔泽田亚希，并正式以演员身份出道   。2006年，主演喜剧《狗狗的心声》（《イヌゴエ》），饰演咖啡店店长前田大辉   。

2007年，参与拍摄根据运动漫画改编的同名真人版电影《奈绪子》   。2009年，由小栗旬主演的动作片《热血高校2》上映，绫野刚在片中饰演沉默寡言，打架没有限度的漆原凌   。

2011年，由尾野真千子主演的晨间剧《康乃馨》播出，绫野刚在片中饰演做绅士服的专家周防龙一   。2012年1月1日，参演的历史剧《开拓者们》播出   ；7月15日，参演的惊悚片《狼狈》上映   ；8月25日，参演的漫改电影《浪客剑心》上映，其在片中饰演武田观柳的手下外印   。

2013年1月10日，由瑛太、尾野真千子主演的爱情喜剧《最完美的离婚》播出，绫野刚在剧中饰演美术大学助教上原谅，并获得第7届东京国际电视剧节最佳男配角奖     ；2月23日，其参演的爱情片《横道世之介》上映，片中饰演男主角世之介的同级生加藤雄   ；4月14日，与新垣结衣合作出演的喜剧《飞翔情报室》播出，在剧中饰演空自情报室军官空井大佑   ；8月31日，与满岛光、小林薰合作出演的剧情片《夏之终结》上映   ；10月6日，其参演的爱情片《得买新鞋了》上映，片中与桐谷美玲扮演一对恋人   ；同年，凭借电影《横道世之介》和《夏之终结》获得第37届日本电影学院奖最佳新人奖   。

2014年1月16日，参演的犯罪剧《暗金丑岛君第二季》播出，他在其中饰演男主角山田孝之的发小之一（之后他又陆续出演了该系列的两季日剧和三部电影）   ；4月19日，与池胁千鹤主演的爱情片《只在那里发光》上映   ，绫野刚凭借在片中饰演失意青年佐藤达夫，获得第69届日本每日映画大奖最佳男主角、第88届电影旬报奖最佳男主角等奖项   ；8月30日，与小栗旬、黑木明纱等合作出演的犯罪冒险片《鲁邦三世》上映，绫野刚在片中饰演无所不斩的武士   ；10月21日，与武井咲共演的推理剧《全部成为F》首播，他在剧中饰演大学工学部建筑系的副教授   。

2015年5月30日，由园子温执导的动作片《新宿天鹅》上映，绫野刚在片中饰演无依无靠的青年白鸟龙彦   ；9月5日，参演的爱情片《小菜一碟》上映，绫野在片中饰演音像租赁店店长，女主人公志乃的新邻居   ；10月16日，主演的医疗剧《产科医鸿鸟》首播，剧中饰演妇产科医师鸿鸟樱，同时他还是名为BABY的神秘钢琴家   。

2016年1月27日，参与动作片《新宿天鹅2》的拍摄，片中继续饰演男主人公白鸟龙彦，该片于2017年1月21日在日本上映   ；3月26日，与黑木华合作出演的剧情片《瑞普·凡·温克尔的新娘》上映，该片是由岩井俊二编剧导演的电影，绫野刚在片中饰演游走在法律边缘的危险男子安室   ；5月7日，参演的悬疑片《昭和64年》上映，他在其中饰演广报室的警察诹访   ；6月26日，主演的犯罪片《日本最坏的家伙们》上映，他在片中饰演不良的警官诸星要一   ，并凭借该片获得第15届纽约亚洲电影节最佳新人奖   ；9月17日，由李相日执导的悬疑片《怒》上映，绫野刚在片中饰演无业游民的同性恋大西直人；同年，凭借电影《瑞普·凡·温克尔的新娘》、《昭和64年》和《怒》获得第41届日本报知电影奖最佳男配角奖   。

2017年2月17日，加盟同名漫改奇幻动作片《亚人》，该片于9月30日在日本上映   ；4月23日，主演的科幻爱情剧《弗兰肯斯坦之恋》播出，其在剧中饰演落入禁断恋爱中的怪物   ；6月3日，主演的动作片《武曲》上映，其在片中饰演剑道五段的矢田部   ；同年，主演的医疗剧《产科医鸿鸟2》于10月首播，他在剧中继续扮演主人公鸿鸟樱   。

2018年，主演七月开播的朝日台木曜日剧《秃鹫》，饰演鹫津政彦   。主演濑濑敬久执导电影《乐园》饰演中村豪士   。12月10日，其主演的中国电影《破阵子》开机   。

2020年，主演大友企史执导的电影《影裏》   。与星野源共同主演电视剧《MIU404》   。11月，主演的电影《Dr.Death的遗产》上映   。

2021年1月29日，其主演的电影《极道与家族 The Family》上映   ，在片中扮演在组织与家庭之间摇摆不定的黑道人物山本贤治   。